Brolin ha sido nominado en una ocasión a los Premios Oscar y en dos ocasiones a los SAG Awards, cobrando importancia por cintas de la talla de "No Country for Old Men", "Hombres de Negro III" y "Milk". Pero sin duda alguna su papel más recordado es el del villano Thanos, personaje con el que su fama llegó a grandes niveles al interpretar al villano en cintas tan exitosas como "Avengers: Infinity War" y "Avengers: Endgame".
Es hijo el también actor James Brolin, ganador de un Premio Emmy.